近日，南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院胡偉教授、陸延青教授團(tuán)隊(duì)在基于復(fù)雜結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)多自由度光場(chǎng)操控方面取得研究進(jìn)展?？绯叨炔倏厮{(lán)相介晶層級(jí)結(jié)構(gòu)的手性、晶格常數(shù)、晶格方位角實(shí)現(xiàn)了對(duì)光的自旋（圓偏振）、波長(zhǎng)/頻率、幾何相位等自由度的選擇與調(diào)制，為多自由度正交的光場(chǎng)調(diào)控提供了新范式。相關(guān)成果以“Soft mesocrystal enabled multi-degree light modulation”為題在線發(fā)表于《激光與光子學(xué)評(píng)論》上( Laser Photonics Rev. 2301283, 2024 )。

研究背景

當(dāng)前，自動(dòng)駕駛、超算、光通信和虛擬/增強(qiáng)現(xiàn)實(shí)等關(guān)鍵領(lǐng)域?qū)Υ笕萘啃畔⑻幚淼男枨笕遮吪噬?。光因其多自由度、大?guī)模并行處理、能耗低等優(yōu)點(diǎn)而被視為新一代的信息載體。其發(fā)揮優(yōu)勢(shì)的前提是實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)、正交的多自由度光場(chǎng)調(diào)控，這對(duì)光與物質(zhì)相互作用提出了挑戰(zhàn)。通過(guò)剪裁超表面亞波長(zhǎng)諧振單元的幾何特征可實(shí)現(xiàn)對(duì)電磁波振幅、相位、偏振和頻率等自由度的獨(dú)立控制，但是其受限于功能靜態(tài)，無(wú)法實(shí)現(xiàn)對(duì)光場(chǎng)各自由度的動(dòng)態(tài)正交調(diào)控。液晶因其電光特性被廣泛用于顯示和通訊領(lǐng)域；另一方面，液晶作為優(yōu)異的組裝基元，可構(gòu)筑成多樣化的缺陷型、阻挫型和拓?fù)湫徒Y(jié)構(gòu)，帶來(lái)豐富的光與物質(zhì)相互作用形式。藍(lán)相液晶呈現(xiàn)由棒狀液晶分子聚集成的雙螺旋扭曲棱柱（DTC）進(jìn)一步組裝而成的多層級(jí)結(jié)構(gòu)，其跨尺度結(jié)構(gòu)特征和外場(chǎng)可調(diào)諧性使其成為一種典型的軟介晶材料。藍(lán)相液晶層級(jí)結(jié)構(gòu)特征與光的不同自由度之間的具體關(guān)聯(lián)尚有待厘清。熵致組裝導(dǎo)致的晶疇隨機(jī)取向嚴(yán)重降低了布拉格反射效率。近期研究人員嘗試通過(guò)各種物理場(chǎng)抑制隨機(jī)成核來(lái)優(yōu)化晶疇品質(zhì)，然而藍(lán)相液晶的組裝動(dòng)力學(xué)尚未徹底搞清。這兩方面嚴(yán)重限制了藍(lán)相軟介晶在多自由度光場(chǎng)調(diào)控中應(yīng)用潛力的發(fā)揮。

針對(duì)上述挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)將光控取向與電場(chǎng)-熱場(chǎng)聯(lián)合調(diào)控相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了反射帶落在全可見(jiàn)光范圍的大面積單疇藍(lán)相液晶制備。仿真與實(shí)驗(yàn)兩方面建立了DTC手性h、晶格常數(shù)p、晶格方位角φ與光的自旋σ、波長(zhǎng)λ和幾何相位Φ之間的映射關(guān)系（圖1）。并通過(guò)光控圖案化取向預(yù)設(shè)晶格方位角，實(shí)現(xiàn)軟介晶取向的人工編輯，展示了全向光自旋-軌道耦合及多通道彩色全息。

圖1.基于藍(lán)相介晶的多自由度光場(chǎng)調(diào)控示意圖

藍(lán)相單疇制備

團(tuán)隊(duì)整合光控取向與多元外場(chǎng)聯(lián)合調(diào)控實(shí)現(xiàn)了反射帶覆蓋全可見(jiàn)光范圍的大面積單疇藍(lán)相液晶制備。圖2a展示了均一取向條件下藍(lán)相液晶的相變行為。以-0.3℃ min^-1從各向同性態(tài)（液態(tài)）冷卻到BP I相和BP II相時(shí)，液晶分別自組裝形成單疇的BP I₍₁₁₀₎和BP II₍₁₀₀₎。經(jīng)過(guò)BP II-BP I相變，液晶分子劇烈重定向?qū)е露喈燘P I（圖2a中網(wǎng)格線所示區(qū)域）的出現(xiàn)。圖2b顯示在540 nm和397 nm處有透射谷，Kossel分析進(jìn)一步證實(shí)它們分別對(duì)應(yīng)BP I₍₁₁₀₎和BP I₍₂₀₀₎。正是這種重組裝導(dǎo)致的多疇化嚴(yán)重制約了大尺寸介晶單疇的生成。團(tuán)隊(duì)提出了交流電場(chǎng)（30 V μm^-1，1 kHz）誘導(dǎo)多疇向單疇轉(zhuǎn)變的策略，成功解決了這一難題。如圖2c所示，施加飽和電場(chǎng)將多疇?wèi)B(tài)驅(qū)動(dòng)至垂直態(tài)并維持60秒，同時(shí)，介電加熱效應(yīng)使體系溫度升至31.0 ℃(略低于BP II-BP I相變點(diǎn)31.3℃)。移除電場(chǎng)后，在電場(chǎng)定向和表面錨定的協(xié)同作用下，液晶即迅速重組裝形成單疇BP I₍₁₁₀₎，很容易即可實(shí)現(xiàn)平方厘米尺寸的單疇。高品質(zhì)單疇?zhēng)?lái)窄帶的Bragg反射在CIE1931色度圖標(biāo)出不同結(jié)構(gòu)對(duì)映的色度坐標(biāo)均位于邊緣（圖2d）,最大三角比sRGB的色域空間大了65%。

圖2.單疇藍(lán)相液晶生長(zhǎng)。a）均一取向下藍(lán)相液晶的相圖。b）單疇BP II相轉(zhuǎn)變形成多疇BP I。c）溫度和反射率隨施加電場(chǎng)的變化曲線。黑色虛線為BP II-BP I相變溫度。d）不同藍(lán)相液晶反射帶對(duì)應(yīng)的色度坐標(biāo)。比例尺均為200 μm。

構(gòu)效映射關(guān)系

藍(lán)相單疇的精準(zhǔn)制備為進(jìn)一步探索其構(gòu)效映射關(guān)系提供了基礎(chǔ)。團(tuán)隊(duì)基于DTC模型（圖3a）和時(shí)域有限差分方法進(jìn)行了模擬分析。圖3b中的黑線/紅線分別顯示了左手/右手手性h藍(lán)相介晶的Bragg反射模擬數(shù)據(jù)，呈現(xiàn)出顯著的自旋σ選擇特性。實(shí)驗(yàn)與模擬完全吻合，當(dāng)σ與h手性一致/不一致時(shí)，得到最大/最小反射率。圖3c顯示了實(shí)測(cè)與模擬的反射光譜，基本一致，λ的微小偏差由理想模型和實(shí)際材料參數(shù)間的微小折射率不匹配造成。因λ由p決定，藍(lán)相介晶呈現(xiàn)獨(dú)特全向自旋選擇性濾波效果。隨入射角θ改變，入射光中匹配布拉格定律的λ被選擇性反射（圖3d）。進(jìn)一步研究表明，圓偏振匹配的反射光被加載上了幾何相位Φ，其與晶格方位角φ具有二倍關(guān)系：Φ = ±2φ，符號(hào)由σ決定（圖3e）。至此，建立了藍(lán)相介晶多個(gè)結(jié)構(gòu)特征{h, p, φ}與光的自由度{σ, λ, Φ}的直接映射關(guān)系,獨(dú)立操控不同層級(jí)結(jié)構(gòu)即可實(shí)現(xiàn)多個(gè)自由度的正交調(diào)制，這為多自由度光場(chǎng)調(diào)控提供了一個(gè)簡(jiǎn)便的平臺(tái)。

圖3 光子的自由度和藍(lán)相介晶層級(jí)結(jié)構(gòu)特征的映射關(guān)系。a）BP II液晶指向矢分布示意圖。b）光的自旋σ與DTC的手性映射。c）模擬和實(shí)測(cè)的反射光譜。d）波長(zhǎng)λ對(duì)入射角θ的依賴性。e）幾何相位Φ對(duì)晶格φ的方位角的依賴性。σ= +1/-1分別表示左/右旋圓偏振。

應(yīng)用實(shí)例

為了驗(yàn)證該多自由度光場(chǎng)調(diào)控平臺(tái)，團(tuán)隊(duì)將Dammann q-plate（DQP）編碼為藍(lán)相晶格方位角（圖4a）。偏光顯微鏡下方位不連續(xù)導(dǎo)致的網(wǎng)格邊界與預(yù)設(shè)相位完全匹配，驗(yàn)證了藍(lán)相介晶圖案化的可行性（圖4b）。尖銳的反射峰再次驗(yàn)證介晶內(nèi)部晶格取向的均勻性。樣品選擇反射特定圓偏振、波長(zhǎng)并加載上預(yù)設(shè)的幾何相位生成光渦旋陣列（圖4c）。DTC的三維結(jié)構(gòu)特性使得該體系具有全方位的σ-λ選擇性Φ編碼。如圖4d所示，對(duì)q = 1/2的q-plate，隨著θ的增加，只有與h具有相同手性σ入射光被反射并加載螺旋相位，所產(chǎn)生的光學(xué)渦旋逐漸藍(lán)移，但始終保持完美的幾何相位加載。這為軌道角動(dòng)量模式處理提供了一種緊湊、高效、并與波分復(fù)用兼容的集成解決方案。團(tuán)隊(duì)還進(jìn)一步利用藍(lán)相介晶生動(dòng)地展示了多光子自由度編碼的動(dòng)態(tài)彩色全息，驗(yàn)證了其在多自由度光場(chǎng)調(diào)控方面的潛能。

圖4 基于圖案化藍(lán)相介晶的多自由度光場(chǎng)調(diào)控。a）DQP和q-plate對(duì)應(yīng)的取向以及實(shí)驗(yàn)光路。b）RGB DQP的POM圖和反射光譜。c）不同波段的光渦旋陣列及拓?fù)浜蓹z測(cè)。d）θ-λ選擇的幾何相位加載及光渦旋產(chǎn)生。比例尺為200 μm。

結(jié)論

該工作基于藍(lán)相軟介晶的多層級(jí)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了正交的多自由度光場(chǎng)調(diào)控。借助于光取向錨定、電場(chǎng)-熱場(chǎng)聯(lián)合調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了藍(lán)相介晶單疇的可控精準(zhǔn)構(gòu)筑；建立了DTC手性、晶格常數(shù)、晶格方位角與光自旋、波長(zhǎng)、幾何相位之間的映射關(guān)系，為多自由度光場(chǎng)調(diào)控提供了一種全新范式；展示了全向光自旋-軌道耦合及多通道彩色全息。該項(xiàng)工作探索了藍(lán)相介晶在多自由度光場(chǎng)調(diào)控中的潛力，有望充分發(fā)揮光作為信息載體的多維并行優(yōu)勢(shì)，為光計(jì)算、光通信和全息顯示等領(lǐng)域提供新的設(shè)計(jì)思路。

致謝

南京大學(xué)現(xiàn)代工學(xué)院2023屆博士陳全明（現(xiàn)為南方科技大學(xué)博士后）為論文第一作者，胡偉教授和陸延青教授為共同通訊作者，南京大學(xué)現(xiàn)代工學(xué)院王馨悅、徐春庭博士、于宏冠、歐陽(yáng)程、南京大學(xué)物理學(xué)院褚宏晨研究員和賴耘教授、華東理工大學(xué)物理學(xué)院鄭致剛教授、清華大學(xué)化學(xué)系梁曉教授對(duì)本工作有重要貢獻(xiàn)。該研究受國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、江蘇省前沿引領(lǐng)項(xiàng)目和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)資助完成。作者特別感謝南京晶萃光學(xué)科技有限公司（JCOPTIX）、南京寧萃光學(xué)科技有限公司（NCLCP）提供的光學(xué)元件與液晶材料支持。