近日，Optics and Laser Technology 報(bào)道了南開(kāi)大學(xué)劉洪亮副教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了南開(kāi)大學(xué)劉洪亮副教授團(tuán)隊(duì)獲得的新成果，相關(guān)工作“Broadband second harmonic generation from a cladding waveguide fabricated by ultrafast laser ablation in KTN crystal”為題發(fā)表于Optics and Laser Technology (2025, 191, 113349 )，作者展示了一種由飛秒激光在鉭鈮酸鉀晶體中直寫(xiě)的，可產(chǎn)生寬帶二次諧波的包層波導(dǎo)。這種基于飛秒激光直寫(xiě)的波導(dǎo)結(jié)構(gòu)為鐵電材料非線(xiàn)性效應(yīng)的利用提供了強(qiáng)大工具，在相變調(diào)控方面具有高度靈活性，且能夠?qū)崿F(xiàn)寬帶二次諧波產(chǎn)生，制造工藝簡(jiǎn)單且設(shè)計(jì)緊湊。

該工作利用晶萃光學(xué)JCOPTIX提供的長(zhǎng)距離工作物鏡，將飛秒激光聚焦于鉭鈮酸鉀晶體內(nèi)部實(shí)現(xiàn)了局部順電-鐵電相變并制備了一個(gè)可產(chǎn)生寬帶二次諧波的包層波導(dǎo)。

近年來(lái)，二次諧波產(chǎn)生 （SHG） 引起了越來(lái)越多的研究興趣，并在集成光學(xué)中發(fā)揮著重要作用。作為一種典型的二階非線(xiàn)性，SHG 已廣泛應(yīng)用于糾纏光子源、光振蕩器和光放大器等許多光學(xué)器件中。作為這些廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵組成部分，制造基于二階非線(xiàn)性的高效、緊湊的倍頻轉(zhuǎn)換器至關(guān)重要。鉭酸鈮酸鉀晶體（KTa_1-xNb_xO₃，KTN）是鉭酸鉀和鈮酸鉀的固溶體，因此屬于弛豫鐵電體。它具有可控的居里溫度，并在相邊界附近表現(xiàn)出明顯的弛豫特性。通過(guò)施加適當(dāng)?shù)耐鈭?chǎng)，可以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)介電效應(yīng)、壓電效應(yīng)、二次電光效應(yīng)和無(wú)光學(xué)標(biāo)度傳播等新現(xiàn)象。KTN晶體因其奇妙的特性而備受關(guān)注，尤其是其卓越的光學(xué)非線(xiàn)性響應(yīng)。因此，它適合作為襯底，進(jìn)一步研究其對(duì)二階非線(xiàn)性的出色光學(xué)響應(yīng)。

包層波導(dǎo)使用光纖飛秒激光器制備，參數(shù)為重復(fù)頻率 25 kHz、脈沖寬度 400 fs、中心波長(zhǎng) 1030 nm，晶體被放置在一個(gè)六維電動(dòng)位移臺(tái)上。在制造過(guò)程中，激光束通過(guò) 50 × 顯微鏡物鏡 （JCOPTIX， N.A. = 0.55） 聚焦到晶體內(nèi)部，激光的單脈沖能量設(shè)置為 0.37 μJ，電動(dòng)位移臺(tái)的速度設(shè)置為 0.5 mm/s。波導(dǎo)的軌跡根據(jù)設(shè)計(jì)通過(guò)移動(dòng)晶體直接寫(xiě)入。在直寫(xiě)區(qū)域會(huì)誘導(dǎo)折射率的輕微降低。最后，具有低折射率且在不同深度處的平行激光刻線(xiàn)形成六邊形包層波導(dǎo)，波導(dǎo)端面的顯微照片如圖 1（a） 的插圖所示。芯層和包層之間的折射率差約為 0.07（±0.01）。KTN 晶體中的局部順電-鐵電相變是通過(guò) FLDW 技術(shù)實(shí)現(xiàn)的。由于飛秒激光具有較高的峰值功率，因此飛秒激光聚焦的 KTN 晶體內(nèi)部局部區(qū)域?qū)l(fā)生晶格變形，從而導(dǎo)致順電-鐵電相變。如圖 1（b） 所示，相變的發(fā)生已經(jīng)通過(guò)波導(dǎo)端面的拉曼光譜和二維微拉曼光譜掃描成像得到驗(yàn)證。晶格結(jié)構(gòu)的改變會(huì)導(dǎo)致振動(dòng)模式的變化，從而導(dǎo)致光譜中拉曼聲子模式的變化。由于常溫高于該 KTN 樣品的居里溫度，因此未處理的塊狀區(qū)域呈現(xiàn)順電相。相應(yīng)地，波導(dǎo)刻線(xiàn)區(qū)域呈鐵電相。對(duì)于弛豫鐵電體，出現(xiàn)在相邊界附近的極化納米區(qū)（PNR）在順電相背景下引入了局域鐵電行為，這已經(jīng)被以前的研究所驗(yàn)證。由于相位邊界處的非線(xiàn)性極化率變化很大，因此特別適用于基于二階非線(xiàn)性效應(yīng)的倍頻。此外，非線(xiàn)性極化率的調(diào)控提供了額外的倒格矢，以補(bǔ)償準(zhǔn)相位匹配條件下基頻光和倍頻光的波矢之間的差異。

我們通過(guò)多種方式測(cè)試了波導(dǎo)的倍頻性能。端面耦合系統(tǒng)用于測(cè)量輸出 SHG 光場(chǎng)的強(qiáng)度分布。波長(zhǎng)為 1030 nm，400 kHz 重復(fù)頻率和 300 fs 脈沖寬度的光纖飛秒激光通過(guò)顯微鏡物鏡（10 ×，N.A. = 0.25）耦合到波導(dǎo)中，最后通過(guò)成像物鏡（50 ×，N.A. = 0.42）在 CCD 相機(jī)上成像。使用 1030 nm 半波片來(lái)調(diào)整飛秒激光的偏振。在成像物鏡后放置截止波長(zhǎng)為 750 nm 的低通濾光片，以阻擋 1030 nm 的基頻光（FW）。由于二階非線(xiàn)性極化強(qiáng)度與電場(chǎng)強(qiáng)度的平方成正比，飛秒激光的超短脈沖持續(xù)時(shí)間和超高峰值功率可以增強(qiáng) SHG 現(xiàn)象。根據(jù) CCD 獲得的圖 2（a）和（b），輸出光場(chǎng)在入射光為 TE 和 TM 偏振時(shí)均表現(xiàn)出單模特征，證明了這一結(jié)構(gòu)具有偏振無(wú)關(guān)特性。圖 2（c） 表明 SHG 呈現(xiàn)精確的 515 nm 中心波長(zhǎng)和窄線(xiàn)寬，這意味著波導(dǎo)符合準(zhǔn)相位匹配條件，能夠進(jìn)行倍頻。如圖 2（d） 所示，功率計(jì)測(cè)量到的波導(dǎo)在 20 °C 時(shí)的斜效率為 1.5 ‰，而傳輸損耗在 515 nm 處為 10.7 dB/cm，在 1030 nm 處為 7.9 dB/cm。KTN 晶體在 515 nm 處的光損耗接近 50%，在近紅外區(qū)域的透射率接近 80 %。

之后，端面耦合系統(tǒng)中的 1030 nm 飛秒激光被具有 40 MHz 重復(fù)頻率和 6 ps 脈沖寬度的超連續(xù)光源替換，以驗(yàn)證波導(dǎo)的寬帶倍頻能力。圖 3 所示的光譜表明，波導(dǎo)在 1100 nm 至 1600 nm 的寬帶泵浦下，實(shí)現(xiàn)了 550 nm 至 750 nm 的寬帶倍頻，帶寬為 200 nm，這意味著在波導(dǎo)的支持下，1100 nm 至 1500 nm 的帶寬為 400 nm的基頻光，可實(shí)現(xiàn) 100% 的倍頻。寬帶二次諧波產(chǎn)生主要依賴(lài)于具有多波長(zhǎng)響應(yīng)的準(zhǔn)相位匹配。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，盡管激光寫(xiě)入在加工過(guò)程中會(huì)導(dǎo)致一定的晶格損傷，但飛秒激光寫(xiě)入晶體引起的晶格膨脹仍然很明顯。最終，這個(gè)過(guò)程增強(qiáng)了激光寫(xiě)入刻線(xiàn)周?chē)姆蔷€(xiàn)性極化率，因此可以滿(mǎn)足不同波長(zhǎng)倍頻的準(zhǔn)相位匹配條件。

本文報(bào)道了一種采用 FLDW 技術(shù)制造的六邊形包層波導(dǎo)，在室溫下基于二階非線(xiàn)性在 KTN 晶體中獲得 SHG。由于 KTN 晶體非線(xiàn)性特性的特殊性，通過(guò)飛秒激光器實(shí)現(xiàn)了局部順電鐵電相變，并通過(guò)不同溫度的拉曼光譜進(jìn)行了驗(yàn)證。端面耦合結(jié)果表明，在 1030 nm 飛秒輸入激光器下，波導(dǎo)在 515 nm SHG 輸出處實(shí)現(xiàn)了倍頻性能，且具有無(wú)偏振依賴(lài)性的單模傳輸特點(diǎn)，斜效率接近 1.5 ‰。值得注意的是，在皮秒超連續(xù)光源的泵浦下，還實(shí)現(xiàn)了從 550 nm 到 750 nm 的寬帶 SHG，帶寬為 200 nm。因此，這項(xiàng)工作的設(shè)計(jì)和加工方法在未來(lái)可以應(yīng)用于片上非線(xiàn)性器件的制造，并顯示出巨大的潛力。

南開(kāi)大學(xué)現(xiàn)代光學(xué)研究所2024級(jí)博士生艾斯文為本文第一作者，劉洪亮副教授為本文通訊作者。山東大學(xué)陳峰教授、賈曰辰教授、張彬助理研究員和博士研究生陳志翔對(duì)本文亦有重要貢獻(xiàn)。研究工作得國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（12274236，12204274），以及山東省自然科學(xué)基金（ZR2024MA041，2022HWYQ047，ZR2022QA033）的支持。

作者特別感謝南京晶萃光學(xué)科技有限公司（JCOPTIX）的光學(xué)元件支持。