近日，Nature 報(bào)道了新加坡國(guó)立大學(xué)劉小鋼院士團(tuán)隊(duì)、廈門(mén)大學(xué)梁亮亮教授團(tuán)隊(duì)的最新研究成果，相關(guān)工作“Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction”(Nature 2025，DOI: 10.1038/s41586-025-09164-y ) 通過(guò)調(diào)控納米顆粒內(nèi)部的晶體結(jié)構(gòu)，誘導(dǎo)局域晶體場(chǎng)畸變，從而有效增強(qiáng)了離子間的交叉弛豫過(guò)程。這一機(jī)制加速了雪崩正反饋循環(huán)的建立，使光子雪崩的非線性響應(yīng)突破500階，刷新了此類(lèi)材料的性能極限。

該工作利用晶萃光學(xué)JCOPTIX提供的優(yōu)質(zhì)濾光片、透鏡及光機(jī)械固定組件，搭建了適用于光子雪崩效應(yīng)研究的高性能測(cè)試與超分辨成像平臺(tái)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)非線性光學(xué)響應(yīng)的高效可靠分析與超分辨圖像采集。

近年來(lái)，稀土光子雪崩（Photon Avalanche, PA）憑借其獨(dú)特的高階非線性發(fā)光特性，吸引了全球研究者的關(guān)注。該現(xiàn)象源于鑭系離子摻雜體系中激發(fā)態(tài)粒子參與的能量正反饋循環(huán)，使系統(tǒng)在連續(xù)激光激發(fā)下表現(xiàn)出高階非線性發(fā)光特性，即使極微弱的激發(fā)或環(huán)境擾動(dòng)，也可引發(fā)發(fā)光強(qiáng)度的指數(shù)級(jí)突變。這一特性使其在低成本超分辨率成像、超靈敏光學(xué)傳感、以及多物理場(chǎng)耦合探測(cè)等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。

光子雪崩的實(shí)現(xiàn)受多種發(fā)光動(dòng)力學(xué)過(guò)程的協(xié)同調(diào)控，涵蓋雪崩離子的吸收能力、交叉弛豫效率以及激發(fā)態(tài)能量耗散動(dòng)力學(xué)等關(guān)鍵因素。特別是交叉弛豫過(guò)程，它不僅在加速光子雪崩反饋循環(huán)的速度上起到了至關(guān)重要的作用，還可以有效維持激發(fā)態(tài)粒子的積累，強(qiáng)化正反饋循環(huán)，是決定光子雪崩效率和響應(yīng)速度的關(guān)鍵因素。由于宇稱(chēng)禁戒，鑭系離子的4f–4f躍遷通常具有較低的躍遷概率。然而，在低對(duì)稱(chēng)性晶體場(chǎng)環(huán)境中，該禁戒規(guī)則可被部分打破，從而顯著增強(qiáng)電偶極躍遷的概率。因此，晶體場(chǎng)調(diào)控作為調(diào)節(jié)稀土離子局域?qū)ΨQ(chēng)性與能級(jí)耦合強(qiáng)度的關(guān)鍵手段，在構(gòu)建具備高非線性階數(shù)與快速響應(yīng)能力的光子雪崩體系中展現(xiàn)出巨大潛力。

在此背景下，團(tuán)隊(duì)以離子半徑更小、原子質(zhì)量更大的Lu³⁺離子替代Y³⁺離子，有效調(diào)控晶體內(nèi)空位與離子的排布傾向，引入局部晶體場(chǎng)畸變，從而提升離子間的交叉弛豫速率。該策略使得27-nm納米顆粒的光學(xué)非線性從40提升至156，雪崩響應(yīng)時(shí)間顯著縮短至8.5毫秒，較傳統(tǒng)核殼結(jié)構(gòu)納米晶縮短近70倍，展現(xiàn)出優(yōu)異的快速響應(yīng)特性。

圖1. 通過(guò)亞晶格重構(gòu)提升光子雪崩非線性

圖2. 亞晶格重構(gòu)誘導(dǎo)晶體場(chǎng)畸變的機(jī)理研究

遠(yuǎn)場(chǎng)超分辨顯微成像

研究團(tuán)隊(duì)展示了所構(gòu)建的超高非線性光子雪崩納米晶在單光束遠(yuǎn)場(chǎng)三維超分辨成像中的優(yōu)異性能：無(wú)需依賴(lài)復(fù)雜的多光束系統(tǒng)，在單束連續(xù)波激光掃描成像系統(tǒng)中，即可實(shí)現(xiàn)橫向33 nm（約為激發(fā)波長(zhǎng)的1/33）、軸向80 nm（約為激發(fā)波長(zhǎng)的1/13）的空間分辨率，顯著突破光學(xué)衍射極限。在成像過(guò)程中，該系統(tǒng)表現(xiàn)出約20的信噪比，僅需收集2,300個(gè)光子即可實(shí)現(xiàn)0.36 nm的定位精度，遠(yuǎn)超以往基于光子雪崩機(jī)制的成像效果。

圖3. 基于超高階光學(xué)非線性的遠(yuǎn)場(chǎng)超分辨單顆粒成像

區(qū)域響應(yīng)異質(zhì)性

進(jìn)一步的，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)擴(kuò)展光子雪崩正反饋網(wǎng)絡(luò)，在直徑為176 nm的光子雪崩納米盤(pán)中實(shí)現(xiàn)了超過(guò)500階的光學(xué)非線性，并首次揭示了激光掃描過(guò)程中光子雪崩效應(yīng)在單個(gè)納米粒子內(nèi)部的區(qū)域響應(yīng)差異，實(shí)現(xiàn)了“成像尺寸小于物理尺寸”的現(xiàn)象，有望突破傳統(tǒng)探針尺寸對(duì)分辨率的限制。

圖4. 單個(gè)光子雪崩納米盤(pán)內(nèi)觀察區(qū)域分化效應(yīng)

這項(xiàng)工作通過(guò)精確調(diào)控稀土摻雜納米晶中的局域晶體場(chǎng)環(huán)境，顯著增強(qiáng)了光子雪崩過(guò)程中的關(guān)鍵交叉弛豫速率，從而成功構(gòu)建了一類(lèi)超高非線性階數(shù)、快速響應(yīng)的光子雪崩納米材料。未來(lái)，通過(guò)與先進(jìn)光學(xué)平臺(tái)的深度融合，光子雪崩熒光材料有望在解決現(xiàn)代光子學(xué)中的若干核心難題中發(fā)揮關(guān)鍵作用，推動(dòng)相關(guān)技術(shù)體系的變革與跨越。

該工作在新加坡國(guó)立大學(xué)劉小鋼院士和廈門(mén)大學(xué)梁亮亮教授的共同指導(dǎo)下完成。新加坡國(guó)立大學(xué)博士后研究員陳嘉燁和廈門(mén)大學(xué)博士研究生劉暢為論文的共同第一作者。該論文得到了新加坡研究基金項(xiàng)目（M24N7c0092、NRF-NRF105-2019-000）、中國(guó)國(guó)家自然科學(xué)基金（62288102, 62375230）等項(xiàng)目的資助。

作者特別感謝南京晶萃光學(xué)科技有限公司（JCOPTIX）提供的光學(xué)元件與儀器支持。