近日，ACS Applied Materials & Interfaces 報(bào)道了武漢大學(xué)王勝、上海電力大學(xué)林佳、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)賴敏良團(tuán)隊(duì)獲得的新成果，相關(guān)工作“Metal-Enhanced Photoluminescence in Perovskite Quantum Dots-hBN-Gold Film Mixed-Dimensional van der Waals Heterostructure”(ACS Applied Materials & Interfaces 2025.) 提出了一種新的0D/2D/3D混合維范德瓦爾斯（vdW）異質(zhì)結(jié)構(gòu)，由CsPbBr₃量子點(diǎn)、多層六方氮化硼（hBN）和金（Au）納米顆粒薄膜構(gòu)成，實(shí)現(xiàn)了量子點(diǎn)光致發(fā)光信號的顯著增強(qiáng)。這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)為鈣鈦礦量子點(diǎn)的金屬增強(qiáng)光致發(fā)光提供了新的見解，并為提高未來光電應(yīng)用的效率提供了一個(gè)可擴(kuò)展的平臺。

該工作利用晶萃光學(xué)JCOPTIX提供的濾光片，對于入射激發(fā)光進(jìn)行了短通處理，使得激發(fā)光更加純凈，削減了激發(fā)光在樣品面的反射對于熒光信號的負(fù)面影響。

全無機(jī)鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)（如CsPbBr_3、QDs）因其高量子產(chǎn)率、窄發(fā)射線寬和可調(diào)諧光學(xué)特性，在光子學(xué)與光電子領(lǐng)域備受關(guān)注。這些特性使其成為發(fā)光二極管（LED）、太陽能電池、光電探測器和量子光源等應(yīng)用的理想候選材料。盡管通過表面鈍化、尺寸調(diào)控和配體交換等策略已顯著提升了鈣鈦礦量子點(diǎn)的熒光性能，但其實(shí)際應(yīng)用仍受限于非輻射復(fù)合和環(huán)境不穩(wěn)定性等瓶頸問題，亟需探索新型增強(qiáng)機(jī)制。

等離子體納米結(jié)構(gòu)為解決上述挑戰(zhàn)提供了新思路。通過激發(fā)金屬-介質(zhì)界面自由電子的集體振蕩（表面等離子體共振），這類結(jié)構(gòu)可顯著增強(qiáng)熒光體的局域電磁場，并利用Purcell效應(yīng)加速輻射衰減速率，從而提高量子產(chǎn)率。該技術(shù)已在過渡金屬硫族化合物（TMDs）、有機(jī)染料和半導(dǎo)體納米晶等材料體系中驗(yàn)證有效，但在鈣鈦礦量子點(diǎn)中的應(yīng)用仍待深入探索。

與此同時(shí)，混合維度范德華（vdW）異質(zhì)結(jié)構(gòu)因其原子級平整界面和可調(diào)能帶排列，成為調(diào)控光電性能的創(chuàng)新平臺。通過將零維量子點(diǎn)、二維層狀材料和三維薄膜進(jìn)行異質(zhì)集成，可實(shí)現(xiàn)對光-物質(zhì)相互作用的精準(zhǔn)調(diào)控。其中，六方氮化硼（hBN）作為絕緣性二維晶體，憑借其無懸掛鍵、低電荷雜質(zhì)的原子級光滑表面，以及層內(nèi)強(qiáng)離子鍵帶來的化學(xué)惰性和穩(wěn)定性，展現(xiàn)出獨(dú)特的介電特性。即使在單層厚度下，hBN仍能保持優(yōu)異絕緣性，這使其成為構(gòu)建高性能范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)和光電器件的理想基底材料。

本研究提出了一種創(chuàng)新的0D-2D-3D混合維度范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)體系，該體系由零維半導(dǎo)體CsPbBr₃量子點(diǎn)、二維絕緣多層hBN及三維導(dǎo)電金（Au）納米顆粒薄膜構(gòu)成，如圖1所示。得益于hBN的二維特性，這種獨(dú)特結(jié)構(gòu)可通過調(diào)節(jié)hBN間隔層厚度實(shí)現(xiàn)對CsPbBr₃量子點(diǎn)光致發(fā)光（PL）的精準(zhǔn)調(diào)控。通過共聚焦掃描光致發(fā)光顯微技術(shù)及熒光壽命成像顯微技術(shù)（FLIM）表征，我們在hBN厚度為26納米時(shí)觀測到量子點(diǎn)PL強(qiáng)度最高增強(qiáng)7倍，并伴隨熒光壽命的顯著縮短。理論分析與數(shù)值模擬進(jìn)一步驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)結(jié)果，表明等離子體激元對激發(fā)場的增強(qiáng)作用與珀塞爾效應(yīng)共同促成了PL性能的提升。這項(xiàng)工作不僅為優(yōu)化鈣鈦礦基器件（包括高效量子點(diǎn)發(fā)光二極管、光電探測器與光電晶體管）提供了可擴(kuò)展的技術(shù)方案，同時(shí)也為混合維度范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)在先進(jìn)光電子領(lǐng)域的未來發(fā)展奠定了重要基礎(chǔ)。

本研究首先通過熱注入法制備了平均邊長約9.9納米、尺寸分布約13%的CsPbBr?量子點(diǎn)，并在圖2中以透射電子顯微鏡（TEM）圖像直觀展現(xiàn)了量子點(diǎn)的立方形單晶形貌，圖中晶格條紋清晰可見，尺寸直方圖顯示主要分布在8–11納米之間，驗(yàn)證了量子點(diǎn)的高質(zhì)量單分散性。隨后，研究者在SiO?/Si基底上依次制備金膜和不同厚度（5–100納米）的hBN介電層，再將量子點(diǎn)旋涂至其表面，構(gòu)筑了0D–2D–3D混維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以精確調(diào)控金屬等離子體與量子點(diǎn)之間的距離。

光致發(fā)光（PL）測試結(jié)果表明，當(dāng)hBN厚度由5納米增至約26納米時(shí)，量子點(diǎn)的PL強(qiáng)度逐漸上升，并在26納米處達(dá)到最大約7倍的增強(qiáng)；若再增至100納米以上，增強(qiáng)效應(yīng)消失，PL強(qiáng)度回落至原始水平。在圖3中，PL強(qiáng)度隨hBN厚度的變化曲線清晰展示了這一峰形趨勢：在很薄的間隔時(shí)，量子點(diǎn)與金屬膜過于靠近，產(chǎn)生強(qiáng)烈的非輻射猝滅；而在間隔過大時(shí)，金屬等離子體帶來的局域電場增強(qiáng)減弱，因而失去對自發(fā)輻射率的促進(jìn)作用。這種非單調(diào)的厚度依賴為后續(xù)機(jī)理分析提供了重要實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

為了進(jìn)一步理解PL增強(qiáng)背后的物理機(jī)制，作者利用時(shí)間分辨熒光壽命成像（FLIM）測量了不同間隔厚度下量子點(diǎn)的PL壽命。在SiO?/Si參考樣品上，量子點(diǎn)的平均PL壽命約為4.79納秒；當(dāng)hBN厚度為26納米時(shí)，壽命顯著縮短至1.95納秒；而在其他厚度條件下，PL壽命則相應(yīng)回升或過度縮短，表現(xiàn)出與PL強(qiáng)度相反的趨勢。在圖4中，壽命衰減曲線表明壽命縮短對應(yīng)自發(fā)輻射率的提升，明確支持了Purcell效應(yīng)的存在。

作者將PL增強(qiáng)因子分解為激發(fā)率增強(qiáng)與輻射率增強(qiáng)的乘積，并在有限元電磁（FEM）模擬中計(jì)算了405納米激發(fā)光下不同hBN厚度對應(yīng)的局域電場分布。在圖5中，對應(yīng)26納米間隔時(shí)的電場增強(qiáng)模擬以顏色映射直觀展示：量子點(diǎn)層對應(yīng)的位置局域電場強(qiáng)度較入射場高出數(shù)倍，充分體現(xiàn)了金屬表面等離子體模式對激發(fā)光的聚集效應(yīng)。結(jié)合Green函數(shù)法和費(fèi)米黃金法則進(jìn)行的輻射率計(jì)算，得到的理論P(yáng)L增強(qiáng)因子曲線與實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)高度吻合，驗(yàn)證了機(jī)理模型的準(zhǔn)確性。

圖6對非輻射通道的分析指出，當(dāng)量子點(diǎn)距離金屬過近時(shí)，金屬表面的吸收與缺陷誘導(dǎo)的猝滅通道會占據(jù)主導(dǎo)；而當(dāng)間隔過大時(shí)，等離子體耦合及Purcell效應(yīng)快速衰減，導(dǎo)致輻射率無顯著提升。僅在中等間隔（約26納米）時(shí)，激發(fā)率和輻射率增強(qiáng)足以克服非輻射損失，從而實(shí)現(xiàn)PL強(qiáng)度的最大化。

該工作在方法學(xué)上具有高度可擴(kuò)展性與應(yīng)用價(jià)值。所用hBN介電層可通過大面積轉(zhuǎn)移技術(shù)制備，厚度可在5–30納米范圍內(nèi)精確控制，為工業(yè)化制備提供可行路徑。構(gòu)建的混合維度異質(zhì)結(jié)構(gòu)不僅適用于量子點(diǎn)發(fā)光二極管（PeLED）和光探測器等光電器件，以提升內(nèi)量子效率和靈敏度，也可推廣至其他低維半導(dǎo)體（例如二維過渡金屬二硫化物、量子阱）與金屬納米結(jié)構(gòu)的耦合優(yōu)化。研究者強(qiáng)調(diào)，通過調(diào)節(jié)介電間隔厚度與金屬幾何形狀，可為不同材料系統(tǒng)量身定制最優(yōu)耦合條件，構(gòu)建新一代高性能光電器件。

本研究成功構(gòu)建了一種0D-2D-3D混合維度范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)，通過等離子體激元誘導(dǎo)的局域場放大與Purcell效應(yīng)顯著增強(qiáng)了CsPbBr₃鈣鈦礦量子點(diǎn)的光致發(fā)光性能。通過優(yōu)化六方氮化硼（hBN）介電間隔層厚度至約26納米，我們實(shí)現(xiàn)了光致發(fā)光（PL）強(qiáng)度7倍的提升，同時(shí)觀測到熒光壽命的縮短，證實(shí)了輻射復(fù)合速率的增強(qiáng)。理論建模與數(shù)值模擬驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)結(jié)果，表明該增強(qiáng)效應(yīng)源于局域電磁場強(qiáng)化及自發(fā)輻射速率調(diào)控。在應(yīng)用層面，該等離子體系統(tǒng)可提升鈣鈦礦量子點(diǎn)的內(nèi)量子效率，從而直接優(yōu)化量子點(diǎn)發(fā)光二極管（PeLEDs）的性能；同時(shí)，入射光子激發(fā)的等離子體模式可將電磁場局域于量子點(diǎn)層附近，顯著增強(qiáng)量子點(diǎn)的光吸收能力——這對提升光電探測器與光電晶體管的效率具有關(guān)鍵意義。本研究為鈣鈦礦-等離子體復(fù)合體系中的激子-等離子體耦合機(jī)制提供了新見解，通過金屬增強(qiáng)光致發(fā)光策略，為構(gòu)建高效量子光子器件建立了系統(tǒng)性設(shè)計(jì)框架。

武漢大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院2022級碩士研究生周琨杰為本文第一作者、2023級碩士研究生朱競一為本文共同第一作者，武漢大學(xué)王勝教授、上海電力大學(xué)林佳教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)賴敏良教授為本文共同通訊作者。本研究獲得武漢市自然科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金以及中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金支持。合作者K.W.與T.T.謹(jǐn)此致謝日本學(xué)術(shù)振興會（JSPS）科研基金、日本科學(xué)技術(shù)振興機(jī)構(gòu)（JST）CREST計(jì)劃、以及日本文部科學(xué)省（MEXT）世界頂級國際研究中心計(jì)劃（WPI）提供的支持。

作者特別感謝南京晶萃光學(xué)科技有限公司（JCOPTIX）提供的光學(xué)元件與儀器支持。