近日，Science Advances 報道了華南理工大學(xué)Satoshi Aya教授團隊、南京郵電大學(xué)李炳祥教授團隊和南京大學(xué)陸延青教授團隊在流體鐵電疇操控與非線性光場調(diào)控聯(lián)合研究中的新進展，相關(guān)工作“Domain engineering in ferroelectric nematics for nonlinear optical modulation”(Science Advances 2025, 11, eadu7362.)通過表面光控取向?qū)觼碚{(diào)控對鐵電液晶分子的錨定力，并利用其來和鐵電分子間的靜電力進行抗衡，實現(xiàn)了流體鐵電疇的多維度操控，展示了空間極化分布在非線性光場調(diào)控方面的應(yīng)用。這種基于光控取向技術(shù)的流體鐵電疇工程，在空間結(jié)構(gòu)操控方面具有高度靈活性，且能夠精確控制鐵電液晶內(nèi)部極化方向的排列，為非線性幾何相位器件和光信息復(fù)用器件的應(yīng)用開發(fā)開辟了一條有前景的道路。

該工作利用晶萃光學(xué)JCOPTIX提供的偏振光學(xué)元件，展示了一個偏振相關(guān)的，可實現(xiàn)非線性光場調(diào)控的極性偏振光柵。

隨著智能內(nèi)存與類腦計算、非線性光場調(diào)控和量子計算等領(lǐng)域的迅猛發(fā)展，如何在鐵電體內(nèi)精準操控鐵電疇自發(fā)極化的連續(xù)偏轉(zhuǎn)來實現(xiàn)光的多維度調(diào)控和復(fù)用，已成為科學(xué)家們面臨的一大挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的外加電場、熱輔助和飛秒激光直寫等技術(shù)可在固態(tài)鐵電體中實現(xiàn)鐵電疇內(nèi)自發(fā)極化的翻轉(zhuǎn)或擦除。但受限于晶體的對稱性，目前仍難以在固態(tài)鐵電體中控制自發(fā)極化偏離晶軸、實現(xiàn)其連續(xù)旋轉(zhuǎn)。面對這一難題，科學(xué)家們致力于尋找具有更高對稱性的鐵電體，其中便包含了：橫跨百年的世紀猜想——液態(tài)鐵電體。1916年，物理學(xué)家Born就曾提出流體（即向列相液晶）中存在鐵電性的設(shè)想。2020年，美國科學(xué)院院士Clark團隊通過電光實驗證明了：液晶材料RM734和DIO所展示的低溫向列相（鐵電向列相）正是液態(tài)鐵電體。在這世紀猜想得到證實的同年，流體鐵電的研究也被英國物理學(xué)會評為物理學(xué)十大重要問題。鐵電向列相，由于其缺乏位置序而具有取向序和鐵電序，是凝聚態(tài)物理學(xué)中的奇異極性物質(zhì)，同時也為實現(xiàn)鐵電疇內(nèi)自發(fā)極化的連續(xù)旋轉(zhuǎn)提供了研究沃土。

在此背景下，研究團隊通過自研的光控取向技術(shù)，實現(xiàn)了自發(fā)極化的可控連續(xù)旋轉(zhuǎn)，揭示了流體鐵電疇多維度操控的物理機制，展示了空間極化漸變鐵電疇結(jié)構(gòu)在非線性幾何相位器件和集成量子器件中的巨大應(yīng)用潛力。

作為可流動的“晶體”，液晶具有長程取向序。微米尺度內(nèi)液晶分子的平均取向代表了相應(yīng)局部區(qū)域的光軸，也被稱作液晶指向矢（圖1 A）。鐵電向列相作為流體鐵電，具有自發(fā)的、可重新定向的局部極化特性，其自發(fā)極化方向平行于液晶指向矢（圖1 B）。通過操控指向矢的空間排布可定制自發(fā)極化的空間構(gòu)型（圖1 C）。當鐵電向列相液晶被限制在涂覆有取向?qū)拥牟ＡЩ彘g時，這類具有大偶極矩的楔形分子，通常表現(xiàn)出均勻態(tài)或者扭曲狀態(tài)（圖1 D）。為了實現(xiàn)流體鐵電疇的操控，研究團隊采用自主研發(fā)的光控取向技術(shù)，在二維平面內(nèi)構(gòu)筑拓撲缺陷（圖1 F）。隨著DIO由高溫的非極性向列相轉(zhuǎn)變?yōu)榈蜏氐臉O性向列相時，非極性拓撲缺陷也轉(zhuǎn)變?yōu)闃O性渦旋結(jié)構(gòu)（圖1 G）。通過進一步調(diào)控表面取向?qū)訉﹁F電液晶分子的錨定力，可制備極性扭曲渦旋結(jié)構(gòu)（圖1 H和I）。

1、均一鐵電疇及其非線性光場響應(yīng)

基于光控取向技術(shù)，研究團隊制備了不同取向方向（0—180度）的非極性疇（圖2 A）和極性疇（圖2 B），實現(xiàn)了一維鐵電疇的操控。通過外加直流電場，可以輔助判斷均勻鐵電疇區(qū)內(nèi)的自發(fā)極化方向。當電場方向與自發(fā)極化方向一致時，疇結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定；反之，疇結(jié)構(gòu)被破壞，疇區(qū)內(nèi)極化方向隨電場一起翻轉(zhuǎn)，待完全翻轉(zhuǎn)后恢復(fù)穩(wěn)定（圖2 C）。此外，鐵電向列相本身不具備反演對稱性（圖2 D），可展現(xiàn)二階非線性光學(xué)響應(yīng)（圖2 E）。

圖2.均一取向的鐵電向列相液晶器件

2、極性渦旋

在一維鐵電疇操控的基礎(chǔ)上，研究團隊引入數(shù)字反射微鏡，同步調(diào)節(jié)數(shù)字微鏡的開關(guān)和偏振片的旋轉(zhuǎn)，制備了二維液晶拓撲缺陷（圖3 A）。缺陷內(nèi)的光軸在空間上呈同心圓狀排列（圖3 B）。當DIO由順電相轉(zhuǎn)變至鐵電相后，缺陷由非極性轉(zhuǎn)變?yōu)闃O性，其結(jié)構(gòu)依舊保持穩(wěn)定（圖3 C）。通過顯微織構(gòu)可以驗證，極性缺陷內(nèi)部光軸還是呈同心圓狀排列（圖3 D）。但由于鐵電向列相不具備中心對稱性，缺陷內(nèi)部的自發(fā)極化場仍需進一步確定。利用自發(fā)極化與電場之間的耦合響應(yīng)（圖3 E），即電場方向與自發(fā)極化方向一致時，疇結(jié)構(gòu)保持穩(wěn)定；反之，疇結(jié)構(gòu)被破壞。研究團隊在液晶面內(nèi)施加直流電場，當電場方向向左時，缺陷上半部分被破壞，在改變電場方向后，缺陷下半部分被破壞（圖3 F）。結(jié)合缺陷內(nèi)的光軸呈同心圓排布這一結(jié)果，進一步推斷自發(fā)極化場為順時針旋轉(zhuǎn)的極化渦旋（圖3 G）。同時，針對極化渦旋的近場倍頻光成像（圖3 H和I）也證實了圖3 G的結(jié)果。

圖3.可重構(gòu)拓撲極性超結(jié)構(gòu)

3、極性扭曲渦旋

DIO為具有大偶極矩的楔形分子材料，由順電相（圖4 A和B）進入鐵電相后，其通常表現(xiàn)出均勻態(tài)（圖2）或者扭曲狀態(tài)（圖4 C-E）。扭曲態(tài)雖然增加了體系的彈性能，但同時也減弱了體系內(nèi)的靜電能，因而其出現(xiàn)從能量角度考慮是合理的。通過測量分析液晶的透射率曲線，可以推得扭曲狀態(tài)時自發(fā)極化的扭轉(zhuǎn)角（圖4 F）。然而，如何控制兩種狀態(tài)的穩(wěn)定產(chǎn)生仍是個難題。為此，研究團隊改變?nèi)∠騽舛葋碚{(diào)控表面光控取向?qū)觼韺﹁F電液晶分子的錨定力，并利用其來和鐵電分子間的靜電力進行抗衡。當錨定力起主導(dǎo)作用時，DIO進入鐵電相后更容易形成均勻態(tài)；反之，當靜電力主導(dǎo)時，扭曲態(tài)將會代替均勻態(tài)（圖4 G）。結(jié)合二維光控取向技術(shù)，可進一步制備極性扭曲渦旋（圖4 H-K）。

圖4.鐵電疇的三維操控

4、極性偏振光柵

為了展示具有連續(xù)漸變極化取向的鐵電疇結(jié)構(gòu)能夠?qū)Ρ额l光的相位進行連續(xù)調(diào)制。研究團隊利用光控取向制備了液晶偏振光柵（圖5 A和B）。當DIO進入鐵電相后，光柵彎曲的地方出現(xiàn)疇壁（圖5 C）?？赏茰y疇壁兩端自發(fā)極化方向相反，結(jié)合撓曲電效應(yīng)，可進一步判斷極性偏振光柵內(nèi)部極化場的分布如圖5 D所示。以外加直流電場作為輔助，圖5 E證實了圖5 D展示的極化場是正確的。由DIO構(gòu)筑的極性偏振光柵，不僅能實現(xiàn)對基頻光的線性調(diào)制（圖5 F），還展示了獨特的非線性光場調(diào)控（圖5 G），可在多個衍射級上對二次諧波的偏振進行調(diào)節(jié)，更是有望在非線性全息復(fù)用中得到應(yīng)用。

圖5.極性偏振光柵及其光場調(diào)控

傳統(tǒng)的電場極化和激光寫入技術(shù)，多用于晶體中來實現(xiàn)鐵電體自發(fā)極化的反轉(zhuǎn)或擦除。而自發(fā)極化的取向是沿著晶體內(nèi)某一晶軸的方向，難以可控地使其偏離晶軸實現(xiàn)連續(xù)旋轉(zhuǎn)。這項工作證實了：通過調(diào)節(jié)光圖案化條件來操縱錨定強度可以有效地控制鐵電均勻極性單疇和螺旋扭曲結(jié)構(gòu)的形成?；诠饪厝∠蚣夹g(shù)，在流體鐵電中展示了極性拓撲缺陷和極性偏振光柵的制備，并利用靜電力和表面錨定之間的競爭來定制極性扭曲渦旋。所制備的極性偏振光柵能夠在多個衍射級上對二次諧波的偏振進行調(diào)節(jié)。綜上所述，本研究聚焦光控取向技術(shù)，為在流體鐵電中實現(xiàn)自發(fā)極化疇的多維操控提供了思路：展示了一種制備可編程鐵電單疇的通用方法，并通過平衡靜電和表面錨定實現(xiàn)了三維鐵電疇操控。所展示的極性偏振光柵探索了極性超結(jié)構(gòu)在非線性幾何相位器件中的應(yīng)用可能，并揭示了它們在光學(xué)信息復(fù)用、集成量子器件等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院2021級直博生李超逸、南京大學(xué)助理教授頊曉儀、南京郵電大學(xué)講師楊吉丹為本文第一作者。華南理工大學(xué)Satoshi Aya教授、南京郵電大學(xué)李炳祥教授和南京大學(xué)劉袁博士、陸延青教授為本文共同通訊作者。南京大學(xué)馬玲玲助理教授、張勇教授，南京郵電大學(xué)研究生孫路瑤、黃志軍和Susanta博士亦對本文有重要貢獻。該工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金與江蘇省前沿引領(lǐng)技術(shù)基礎(chǔ)研究專項等項目資助。

作者特別感謝南京晶萃光學(xué)科技有限公司（JCOPTIX）提供的光學(xué)元件與儀器支持。